Men kan aan het archief goed zien dat huis en heerlijkheid pas omstreeks 1612 weer onder geregeld beheer zijn gekomen. Registers van voor die tijd zijn zeldzaam; alleen de leenregisters gaan terug tot 1408, maar ook daaraan ziet men dat in 1612 een nieuwe administratie is opgezet. Uit oudere tijd zijn slechts incidenteel stukken voorhanden. Dat geldt ook voor de families die Zuilen bezeten hebben. Die beginnen pas bij de familie Van Lokhorst; over vroegere eigenaren komen we in dit archief niet veel te weten. De Van Lokhorsten, Van Reedes en Van Tuylls zijn echter goed in het archief vertegenwoordigd met vrij uitgebreide familiearchieven, die ook teruggaan tot de tijd vóór de respectieve families op Zuilen kwamen en die tevens betrekking hebben op de goederen die zij toen bezaten. Zo zijn er van de Van Reedes niet alleen stukken van de familie Van Nijenrode in dit archief gekomen, maar ook fragmenten van de heerlijkheidsarchieven van Vreeland en Nederhorst.

Behalve stukken van de familie Hoeufft vinden we ook stukken betreffende door een lid van die familie ondernomen ontginningen in Poitou. En van de Van Tuylls, die pas in het midden van de zeventiende eeuw heren van Zuilen werden, gaat het archief tot ver in de vijftiende eeuw terug en bevat veel stukken over hun zeeuwse goederen en ambten. Zij waren zich in hun zeeuwse tijd Van Serooskerke gaan noemen, naar de ambachtsheerlijkheid op Schouwen die zij toen bezaten. Pas in 1604 namen zij weer de naam Van Tuyll aan die zij oorspronkelijk gedragen hadden en noemden zich voortaan Van Tuyll van Serooskerken, nu mèt een "n" aan het eind. In deze inventaris zijn de leden van deze familie steeds genoemd naar de naam die zij in hun eigen tijd droegen.

Het archief heeft waarschijnlijk altijd op het huis Zuilen berust. Omstreeks 1900 kwam een globale ordening tot stand, vermoedelijk onder leiding of met hulp van de toenmalige rijks- en gemeentearchivaris van Utrecht, S. Muller Fzn. Deze had in die tijd ook het archief van het huis Hardenbroek onder handen en voegde stukken uit dat archief, die naar zijn mening minder goed daarin pasten, bij het archief op Zuilen. Op die manier vond een deel van het archief van de papierfirma Van Lokhorst zijn weg naar Zuilen, evenals stukken uit de processen over Anna Elisabeth van Reede en haar huwelijk. Het grootste deel van het archief van de papierfirma bleef echter op Hardenbroek, waar ook nog heel wat stukken over Adam van Lokhorst en zijn echtgenote Swana van Ledenberg te vinden zijn. Muller was het ook, die stukken, die bij heren van Zuilen ingekomen waren op grond van hun lidmaatschap van de staten of de ridderschap van Utrecht, naar het rijksarchief overbracht. Deze stukken zijn nu weer bij het huisarchief gevoegd *  .

In 1985 is het archief door het bestuur van de Stichting Slot Zuylen in bewaring gegeven aan het rijksarchief in Utrecht.

Zie voor archivalia van leden van de familie Van Tuyll van Serooskerken ook 2244-2247 en 5015-5050 in het archief van Huis Hardenbroek 1353-1995 (toegangsnr. 1010).